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  • 供稿

    化科院

  • 更新时间

    2021年10月01日(ri)

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    徐翎

  • 编审

    马海(hai)港(gang) 张大(da)华 陈(chen)祝峰

亚搏官方网站化科院韩维教授课题组在国际顶尖学术期刊Science上发表研究论文

今天,中华人民共和国(guo)成立72周年,神州大地,举国(guo)欢庆(qing)。在(zai)这喜庆(qing)的日子里(li),从亚搏官方网(wang)站化(hua)科院(yuan)传来喜报,该院(yuan)博士生导师、教授韩(han)维老师带领(ling)的课题(ti)组在(zai)细胞色素P-450(Cytochrome P-450)单加氧酶仿生催化(hua)氧化(hua)领(ling)域(yu)取得突破性进展,相关研究成果以“Iron catalyzed arene C−H hydroxylation”(铁催化(hua)芳碳-氢(qing)的羟基化(hua)反应)为题(ti),于10月1日正式在(zai)国(guo)际(ji)顶(ding)尖学术期刊(kan)Science上(shang)线(xian)(http://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0731)。

韩维教授(shou)课题组的(de)(de)该项研究成(cheng)(cheng)果基于生(sheng)物(wu)催(cui)(cui)化(hua)剂P-450活性(xing)(xing)中心结构(gou),突(tu)破前人仿生(sheng)催(cui)(cui)化(hua)设计配体(ti)的(de)(de)认识和局限性(xing)(xing),设计合成(cheng)(cheng)了(le)新型催(cui)(cui)化(hua)剂BCPOM/Fe,实现(xian)了(le)具有(you)催(cui)(cui)化(hua)领(ling)域十大(da)难题之称的(de)(de)“选择性(xing)(xing)催(cui)(cui)化(hua)苯环碳-氢直接氧化(hua)为酚”,并取得了(le)类似酶催(cui)(cui)化(hua)的(de)(de)反应(ying)特(te)性(xing)(xing),并能用于复杂分子和药物(wu)分子的(de)(de)后期修(xiu)饰,开辟了(le)一条(tiao)新的(de)(de)仿生(sheng)催(cui)(cui)化(hua)之路。

该论文(wen)以yaboapp为唯一(yi)通(tong)(tong)讯单位;课题组研(yan)究生程璐、王慧(hui)(hui)慧(hui)(hui)和蔡恒(heng)睿为共同第一(yi)作(zuo)者(zhe);英才培养计划本(ben)科(ke)(ke)生张洁和省级(ji)大创项(xiang)目本(ben)科(ke)(ke)生龚旭参(can)与了部分实验工作(zuo);韩(han)维教授(shou)为论文(wen)通(tong)(tong)讯作(zuo)者(zhe)。该研(yan)究工作(zuo)得到了国(guo)家自(zi)然科(ke)(ke)学(xue)基金、江苏省自(zi)然科(ke)(ke)学(xue)基金等项(xiang)目经费资(zi)助。

据韩维(wei)教(jiao)授介(jie)绍,P-450单加氧酶被誉为通(tong)用(yong)的生(sheng)物(wu)催化(hua)(hua)剂(ji),能在常(chang)(chang)温下实(shi)现(xian)一系(xi)(xi)列(lie)具有挑战(zhan)性(xing)(xing)(xing)的反(fan)应。然而,P450稳定性(xing)(xing)(xing)差,分离纯化(hua)(hua)困难(nan)(nan),价格昂(ang)贵,同时(shi)底物(wu)适用(yong)面窄和反(fan)应量通(tong)常(chang)(chang)难(nan)(nan)以扩大,导致难(nan)(nan)以推广应用(yong)。因(yin)此(ci),发(fa)展P450的仿生(sheng)催化(hua)(hua)剂(ji)或催化(hua)(hua)体系(xi)(xi),实(shi)现(xian)其催化(hua)(hua)作用(yong),特(te)别是实(shi)现(xian)高效和高选(xuan)择性(xing)(xing)(xing)烃的氧化(hua)(hua)反(fan)应,一直(zhi)是化(hua)(hua)学家们梦寐以求(qiu)的目标。酚是全(quan)球紧俏的化(hua)(hua)学品,广泛应用(yong)于药物(wu)、农用(yong)化(hua)(hua)学品、染(ran)料(liao)(liao)和功(gong)能材料(liao)(liao)等的合(he)成(cheng)。最为理想的合(he)成(cheng)酚的方(fang)法是选(xuan)择性(xing)(xing)(xing)催化(hua)(hua)非(fei)导向的苯环(huan)碳-氢的直(zhi)接羟基化(hua)(hua),然而该(gai)理想的反(fan)应过(guo)程被列(lie)为催化(hua)(hua)领域十大挑战(zhan)性(xing)(xing)(xing)难(nan)(nan)题之一。

韩(han)维教授所(suo)带领的(de)(de)(de)课题组所(suo)研制出的(de)(de)(de)新的(de)(de)(de)仿(fang)(fang)(fang)生(sheng)(sheng)(sheng)催化(hua)(hua)(hua)剂(ji)BCPOM/Fe,首(shou)次成(cheng)功实现了(le)非导向(xiang)的(de)(de)(de)芳(fang)碳(tan)-氢键氧(yang)化(hua)(hua)(hua)羟基(ji)化(hua)(hua)(hua),具有(you)优良(liang)的(de)(de)(de)选择(ze)性(xing)(xing)和活性(xing)(xing)、适(shi)用(yong)(yong)于惰性(xing)(xing)缺电子(zi)芳(fang)香底物(wu)、氧(yang)化(hua)(hua)(hua)敏感基(ji)团兼容性(xing)(xing)好、能(neng)用(yong)(yong)于天然产物(wu)和药物(wu)分子(zi)的(de)(de)(de)后期修饰以(yi)及(ji)代谢产物(wu)的(de)(de)(de)合成(cheng),甚至能(neng)实现芳(fang)碳(tan)-氢的(de)(de)(de)多重羟基(ji)化(hua)(hua)(hua)合成(cheng)多酚。机(ji)理研究表明,该(gai)仿(fang)(fang)(fang)生(sheng)(sheng)(sheng)催化(hua)(hua)(hua)过(guo)程类似于P-450生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)催化(hua)(hua)(hua)芳(fang)碳(tan)-氢键氧(yang)化(hua)(hua)(hua)羟基(ji)化(hua)(hua)(hua)过(guo)程。该(gai)仿(fang)(fang)(fang)生(sheng)(sheng)(sheng)催化(hua)(hua)(hua)剂(ji)取得了(le)比(bi)P-450生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)催化(hua)(hua)(hua)氧(yang)化(hua)(hua)(hua)芳(fang)环更(geng)广的(de)(de)(de)底物(wu)适(shi)用(yong)(yong)范围和可比(bi)的(de)(de)(de)反应(ying)选择(ze)性(xing)(xing),以(yi)及(ji)更(geng)好的(de)(de)(de)实用(yong)(yong)性(xing)(xing),不仅(jin)解决了(le)非导向(xiang)的(de)(de)(de)芳(fang)碳(tan)-氢键氧(yang)化(hua)(hua)(hua)羟基(ji)化(hua)(hua)(hua)的(de)(de)(de)难题,为非导向(xiang)芳(fang)碳(tan)-氢键的(de)(de)(de)官能(neng)团化(hua)(hua)(hua)奠定(ding)了(le)重要基(ji)础,更(geng)为设计高效仿(fang)(fang)(fang)生(sheng)(sheng)(sheng)催化(hua)(hua)(hua)剂(ji)提供了(le)全新的(de)(de)(de)思路(lu),同时(shi)也有(you)助于生(sheng)(sheng)(sheng)物(wu)催化(hua)(hua)(hua)过(guo)程的(de)(de)(de)研究。

韩维(wei)教授(shou)(shou)主(zhu)要从(cong)事环境(jing)友好的(de)催化(hua)(hua)(hua)(hua)有机合(he)成方法学(xue)(xue)的(de)研(yan)究(jiu),主(zhu)要的(de)研(yan)究(jiu)方向是基于(yu)仿(fang)生催化(hua)(hua)(hua)(hua)的(de)策(ce)略实现小分子和(he)惰性化(hua)(hua)(hua)(hua)学(xue)(xue)键的(de)选择性活(huo)化(hua)(hua)(hua)(hua)与转化(hua)(hua)(hua)(hua)。他2005年(nian)(nian)(nian)于(yu)武(wu)汉工(gong)程大(da)(da)学(xue)(xue)化(hua)(hua)(hua)(hua)工(gong)与制药学(xue)(xue)院(yuan)(yuan)(yuan)获得(de)(de)学(xue)(xue)士(shi)学(xue)(xue)位(wei);2008年(nian)(nian)(nian)于(yu)大(da)(da)连(lian)理工(gong)大(da)(da)学(xue)(xue)化(hua)(hua)(hua)(hua)工(gong)学(xue)(xue)院(yuan)(yuan)(yuan)获得(de)(de)硕士(shi)学(xue)(xue)位(wei);2011年(nian)(nian)(nian)于(yu)德国(guo)(guo)慕尼黑大(da)(da)学(xue)(xue)化(hua)(hua)(hua)(hua)药系获得(de)(de)有机化(hua)(hua)(hua)(hua)学(xue)(xue)博士(shi)学(xue)(xue)位(wei),师从(cong)德国(guo)(guo)科学(xue)(xue)院(yuan)(yuan)(yuan)院(yuan)(yuan)(yuan)士(shi)Prof. Herbert Mayr;2011年(nian)(nian)(nian)底作为(wei)“杰出(chu)人才培养计(ji)划A类(lei)”引进到yaboapp工(gong)作;2016年(nian)(nian)(nian)入选yaboapp青蓝工(gong)程中青年(nian)(nian)(nian)学(xue)(xue)术(shu)带头人;2018年(nian)(nian)(nian)评(ping)为(wei)教授(shou)(shou)。2017年(nian)(nian)(nian),韩维(wei)教授(shou)(shou)受(shou)邀(yao)撰写SYNPACTS文(wen)章一篇,研(yan)究(jiu)成果(guo)被著(zhu)名评(ping)论期刊SynFacts专门报道。2019年(nian)(nian)(nian),韩维(wei)教授(shou)(shou)收到来自德国(guo)(guo)老牌Thieme出(chu)版集团的(de)获奖(jiang)通知,受(shou)Synthesis杂志(zhi)主(zhu)编、德国(guo)(guo)科学(xue)(xue)院(yuan)(yuan)(yuan)院(yuan)(yuan)(yuan)士(shi)、世(shi)界知名的(de)金(jin)属有机化(hua)(hua)(hua)(hua)学(xue)(xue)家Paul Knochel教授(shou)(shou)联合(he)提名,被授(shou)(shou)予(yu)该出(chu)版社2019年(nian)(nian)(nian)度(du)“Thieme Chemistry Journals Award”国(guo)(guo)际学(xue)(xue)术(shu)奖(jiang)。

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